Homogenkatalysierte Hydrierung von CO$_{2}$ zu Ameisensäure und ihren Addukten in Mehrphasensystemen

Guntermann, Nils; Leitner, Walter (Thesis advisor); Klankermayer, Jürgen (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2023)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2023

Kurzfassung

Das Thema dieser Dissertation ist die Entwicklung von Mehrphasenkatalysatorsystemen (MPS) zur homogen katalysierten Herstellung von Ameisensäure (FA) oder FA/Base-Addukten. Hierfür werden drei neue Systeme untersucht. Im MPS 1 wird erstmals ein wasserlöslicher Katalysator in Kombination mit einer unpolaren Produktphase bestehend aus Amin und Lösungsmittel betrachtet, wobei die gebildete Ameisensäure durch Bildung eines auch unpolaren FA/Base-Adduktes von der Katalysatorphase abgetrennt wird. Durch die Verwendung von Trihexylamin kann die erhaltene Produktphase zur Gewinnung freier Ameisensäure auf literaturbekanntem Wege destilliert werden. In MPS 2 werden polare Produktlösungen vor dem Hintergrund einer direkten Weiterverwendung untersucht. Zum einen werden basische Aminosäuren als nachhaltige Alternative zu organischen Aminverbindungen in der CO2-Absorption verwendet. Das Mehrphasensystem besteht in diesem Fall aus einer wässrigen Produktphase mit FA/Aminosäure-Addukten und einer unpolaren Katalysatorphase. Die entstandenen Formiat-Produktlösungen haben Potenzial in einer direkten Anwendung als Futtermittel, wodurch eine Trennung der Addukte nicht nötig wäre. Auch in mikrobiellen Prozessen könnten wässrige Formiat-Lösungen als Co-Substrat verwendet werden. Die Anwendung von FA/Base-Addukten in der Co-Fermentation von Glukose zu Itakonsäure dient als Demonstration, in welcher eine Produktlösung aus MPS 2 ohne Aufarbeitungsschritte eingesetzt wird. Essenziell sind hier die Biokompatibilitätsuntersuchungen zwischen Organismus und Produktlösung (Kontamination mit Katalysatorphase). Für MPS 3 sind detailliertere Biokompatibilitätsuntersuchungen notwendig. Hier liegen Mikroorganismus und Katalysator im selben Reaktor in getrennten Phasen vor. Neben der Glukosefermentation zu Ethanol und CO2 findet parallel eine biokompatible CO2-Hydrierung zu FA statt. Dieses System entspricht einer Bioenergieumwandlung mit direkter CO2-Nutzung (Bio-Energy Conversion, Capture and Utilization, BECCU).

Einrichtungen

  • Fachgruppe Chemie [150000]
  • Lehrstuhl für Technische Chemie und Petrolchemie (N.N.) [154110]

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