Design, synthesis and characterization of Au and Ag nanoshells and Au semishells with tunable localized surface plasmon resonance

• Design, Synthese und Charakterisierung von Au- und Ag-Nanoschalen und Au-Halbschalen mit einstellbarer lokalisierter Oberflächenplasmonresonanz

Mann, Daniel; Möller, Martin (Thesis advisor); Palkovits, Regina (Thesis advisor)

Aachen (2018)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2018

Kurzfassung

Metall-Nanopartikel sind von großem Interesse aufgrund ihrer vielfältigen Anwendungsmöglichkeiten in Bereichen wie Katalyse, Medizin, chemischen und biologischen Sensoren, SERS sowie in der Nutzbarmachung von Sonnenenergie. Dabei nutzen viele Anwendungen ihre plasmonischen Eigenschaften. Um die Möglichkeit zur Optimierung der optischen Absorption und Streuung über einen weiten Bereich des elektromagnetischen Spektrums zu erweitern, kann ein dielektrisches Kernteilchen eingeführt werden, wodurch eine Metallnanoschale erzeugt wird. Wenn diese Schale das Kernteilchen nur einseitig bedeckt, entsteht eine Metallhalbschale. Diese Teilchen führen eine Winkelabhängigkeit in die optischen Eigenschaften ein, wodurch die Anwendungsmöglichkeiten weiter erhöht werden. Bisher ist die Qualität der synthetisierten Metallnanoschalen eher schlecht und die Übereinstimmung zwischen theoretisch vorhergesagten optischen Eigenschaften und experimentell realisierbaren Eigenschaften ist unbefriedigend. Für Halbschalen haben die verfügbaren synthetischen Methoden viele Nachteile, die zu schlechter Qualität oder schlechter Skalierbarkeit führen. Für Anwender, die Metallnanoschalen verwenden möchten, ist es sehr wichtig, Partikel mit genau definierten optischen Eigenschaften zu synthetisieren. Aber eine systematische Studie, wie Abweichungen von einem perfekten Modell, wie zum Beispiel eine Größenverteilung oder eine grobe Oberflächenstruktur, die für synthetische Methoden unvermeidlich sind, die optischen Eigenschaften beeinflussen fehlt. Deshalb stellen wir in dieser Arbeit eine systematische Untersuchung der optischen Eigenschaften von Ag- und Au-Nanoschalen vor. Dabei wurden die optischen Simulationen, die Teil dieser Untersuchung sind, von Herrn Daniel Nascimento-Duplat und Herrn Dr. Aurèle Adam im Department of Imaging Physics an der Delft University of Technology in den Niederlanden durchgeführt. Hierzu entwickeln wir synthetische Verfahren, um qualitativ hochwertige Nanoschalen mit Oberflächenbedeckung und Rauheit so nah wie möglich am perfekten Modell zu realisieren. Wir synthetisieren Nanoschalen mit verschiedenen Schalendicken und Kerndurchmessern und untersuchen den Einfluss dieser Parameter auf die optischen Eigenschaften. Zusätzlich berechnen wir die Wirkungsquerschnitte für diese Partikel und vergleichen diese mit den experimentell erhaltenen Spektren. Wir identifizieren Unterschiede und implementieren diese in die optischen Simulationen, um eine bessere Übereinstimmung zu erreichen. Dadurch erzeugen wir eine Methode, um die optischen Eigenschaften von Nanoschalen erfolgreich vorherzusagen und diese exakten Partikel zu synthetisieren. Darüber hinaus entwickeln wir ein neues Syntheseverfahren zur Herstellung von Au-Halbschalen das die Nachteile von bisher berichteten Verfahren eliminiert. Hierbei entwickeln wir eine kolloidale Schutzkappe, welche nach der Metallbeschichtung leicht entfernt werden kann. Wir analysieren die optischen Eigenschaften dieser Teilchen experimentell und theoretisch. Zudem analysieren wir den Umfang der neu entwickelten Methode und untersuchen den Reaktionsmechanismus der Schutzkappen-Synthese. Daraufhin nutzen wir unser gewonnenes Wissen über den Reaktionsmechanismus, um geringfügige Änderungen an dem Reaktionsverfahren vorzunehmen, was zu Partikeln mit unterschiedlicher Oberflächenstruktur führt.