Open-cell metallic foams coated by electrodeposition as structured catalysts for energy and environmental applications

Ho, Hoang Phuoc; Palkovits, Regina (Thesis advisor); Fornasari, Giuseppe (Thesis advisor)

Aachen : Erasmus (2018)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen, 2018. - Dissertation, Università di Bologna, 2018

Kurzfassung

Strukturierte Katalysatoren, die auf offenzelligen metallischen Schäumen basieren, besitzen großes Potential für die Prozessintensivierung von schnellen, stark sowohl exo- als auch endothermen und diffusionskontrollierten katalytischen Prozessen. Für die Entwicklung solcher strukturierter Katalysatoren ist die Wahl der Beschichtungsmethode für das Aufbringen der aktiven Phase auf der Schaumoberfläche enorm wichtig, da die Beschichtungstechnik einen starken Einfluss auf die Eigenschaften der Beschichtung und damit die Aktivität und Selektivität des erhaltenen strukturierten Katalysators hat. In diesem Zusammenhang wurde die "electro-base generation method" (elektrolytische Abscheidung) als eine vielversprechende Möglichkeit zum Beschichten von (selbst kleinporigen) Schäumen vorgeschlagen, die das bei konventionellen wash-coating Techniken üblicherweise auftretende Problem der Porenverstopfung vermeidet. Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, die elektrolytische Abscheidungsmethode zu verbessern und ihre Anwendbarkeit auf die Herstellung strukturierter Katalysatoren auszuweiten. Im ersten Teil der Arbeit liegt der Fokus auf der Untersuchung der elektrochemischen Prozesse, die während der elektrolytischen Abscheidung von Mg-Al-Hydrotalciten ablaufen. Dabei wird analysiert, welchen Einfluss die Konzentration und Reduktion des Nitrates in den entsprechenden Ausgangssalzen auf den Abscheidungsprozess haben. Dabei müssen die Reaktionen der elektrochemischen Beschichtung verstanden werden, um Hauptprozesse zu ermitteln, die die Eigenschaften der Beschichtung bestimmen, um Möglichkeiten zur Methodenverbesserung zu finden. Tatsächlich konnte durch die Verwendung eines neuartigen elektrochemischen Setups ein Fortschritt in Bezug auf Homogenität und Zusammensetzung der Beschichtung erreicht werden. Im zweiten Teil der Arbeit wird eine modifizierte Methode für die elektrochemische Abscheidung der aktiven Phase auf metallischen Schäumen vorgeschlagen und die Anwendbarkeit dieser Methode wird für die Herstellung der folgenden Katalysatorsysteme, die für energetische und umweltrelevante Prozesse verwendet werden, demonstriert: i) Rh/Mg/Al sowohl auf FeCrAl als auch NiCrAl Schäumen für die katalytische partielle Oxidation von Methan; ii) Pd-CeO2 auf FeCrAl Schaum (verschiedene Porengrößen) für die Oxidation von CO; und iii) Rh/Mg/Al, Rh-CeO2 und Co3O4 auf FeCrAl Schaum für die katalytische Zersetzung von N2O. Die zuvor genannten Katalysatorsysteme, die durch elektrochemische Abscheidung hergestellt wurden, zeigen zufriedenstellende Ergebnisse in den entsprechenden Testreaktionen. Damit bestätigen sie das Potential der elektrochemischen Abscheidungsmethode für die Herstellung strukturierter Katalysatoren.