Cellulose Nanofibril Nanopapers and Bioinspired Nanocomposites

• Zellulose Nanofibrillen Nanopapieren und Bioinspirierte Nanokompositen

Benítez, Alejandro J.; Möller, Martin (Thesis advisor); Walther, Andreas (Thesis advisor)

Aachen (2017, 2018)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2017

Kurzfassung

Zellulose-Nanofibrillen (CNFs) gelten als biobasiertes Füllmaterial für nachhaltige Hochleistungsmaterialien, da sie hohe Steifigkeit, Festigkeit und Bruchzähigkeit vereinen. Sie ermöglichen zum einen die Herstellung reiner Nanopapiere, können aber auch in bioinspirierte Nanokompositmaterialien eingebaut werden, in denen sie hervorragende multifunktionale Eigenschaften in die resultierenden Materialien einbringen. Für die Ausbildung der gewünschten mechanischen Eigenschaften ist es dabei entscheidend die Strukturbildungsprozesse sowie die Verformung im Bulkmaterial zu verstehen. Vor diesem Hintergrund konzentriert sich diese Arbeit auf das tiefgehende Verständnis des mechanischen Verhaltens von CNFs, Nanopapieren und Nanokompositen. In Kapitel II zeige ich daher, wie verschiedene Dispersionszustände von Zellulosenanofibrillen, beispielsweise unkontrollierte interfibrillare Aggregation oder verschiedene relative Luftfeuchtigkeiten die mechanischen Eigenschaften von Nanopapieren beeinflussen. Die Ergebnisse demonstrieren anschaulich die Signifikanz einer präzisen Steuerung von Aggregationseffekten der Nanofibrillen durch Einstellung ihrer Wechselwirkungen und betonen dabei den Effekt der hierarchisch strukturierten nanofibrillaren Netzwerke unter Deformation. In Kapitel III untersuche ich diese Herausforderung in Zusammenhang mit der Herstellung definierter CNF/Polymer Hybridstrukturen mit kontrollierten Polymereigenschaften, um daraus ein quantitatives Bild der Deformationsmechanismen abzuleiten. Die Studie gibt einen detaillierten Einblick, wie die thermo-mechanischen Eigenschaften von maßgeschneiderten (Co)polymeren die Zug/Dehnungseigenschaften von bioinspirierten CNF/Polymer Kompositen beeinflussen. Die erhaltenen Ergebnisse erweitern dabei die generelle Fähigkeit, die mechanischen Eigenschaften über rationale Designkriterien einzustellen. In Kapitel IV decke ich auf, wie Gegenionen, seien es organische Alkyl Ammonium Verbindungen (NR4+), oder Erdalkalimetalle (Li+, Na+, Cs+), gewählt werden müssen, um bisher unerreichte mechanische Eigenschaften zu erhalten. Durch dieses Verständnis wird es weiterhin möglich, die Dehnbarkeit von bioinspirierten CNF/Polymer Nanokompositen bei hohen Anteilen von Füllmaterial auf bisher ungekanntes Niveau zu heben. Zu guter Letzt fasse ich im Übersichtskapitel V den aktuellen Stand der Wissenschaft, sowie das momentane Verständnis der mechanischen Eigenschaften auf dem Gebiet CNF-basierter Materialien zusammen. Daraus leite ich allgemeingültige Richtlinien für die Entwicklung von CNF-basierten Nanopapieren, sowie Nanokompositen mit einem hohen Anteil an Füllmaterial ab. Weiter wird der Einfluss von verschiedenen, interkorrelierten Parametern diskutiert: die Chemie der Fibrillen, die Kristallinität, der Formfaktor, der Polymerisationsgrad, die kolloidale Stabilität und Filmbildung, sowie die Integration von verschiedenen Gegenionen, Polymeren und Schichtsilikaten. Vor diesem Zusammenhang werden die vorausgegangenen Kapitel II-IV als Schlüsselstudien verwendet, um einige dieser Faktoren basierend auf sorgfältig validierten Experimenten zu untersuchen.