Microgel/SiO2 Hybrid Colloids with Different Architectures

Agrawal, Garima; Pich, Andrij (Thesis advisor); Möller, Martin (Thesis advisor)

Aachen : Publikationsserver der RWTH Aachen University (2015)
Doktorarbeit

Aachen, Techn. Hochsch., Diss., 2014

Kurzfassung

Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit der Entwicklung und der Charakterisierung von Mikrogel/Silica-Hybridkolloiden unterschiedlicher Komplexität. Die Hybridkolloide basieren auf unterschiedlichen Derivaten von hochverzweigtem Polyalkoxysiloxan (PAOS) als funktionellem Silica-Precursor-Polymer.Mikrogele sind poröse, vernetzte Poylmerpartikel, welche gequollen in einem Lösungsmittel, wie Wasser, vorliegen. Hinzu kommt, dass diese weichen Kolloide die Möglichkeit bieten verschiedene Funktionalitäten auf einem begrenzten Raum zu kombinieren. Diesen Vorteil ausnutzend wird hier eine wässrige Methode zur Herstellung hybrider Mikrogel/Silica-Kolloide vorgestellt. Funktionelle Polymer-Mikrogele agieren als intelligente selbst-katalysierende Systeme, welche z.B. die kontrollierte Bildung von Silica-Nanopartikeln im Inneren des Polymernetzwerks induzieren. Ein wasserlöslicher Silica-Präkursor, ein Polyethylenglykol (PEG)-funktionalisiertes PAOS, wurde entwickelt, um Mikrogele mit Silica-Partikeln in wässrigem Medium zu beladen. Außerdem wird ein kontrollierter in-situ Reduktionsprozess für die ortspezifische Bildung von Gold im Mikrogel-Netzwerk vorgestellt, ohne dass ein zusätzliches Reduktionsmittel benötigt wird. Dies ist ein neues Phänomen, über das bisher nur wenig berichte wurde. Die katalytische Aktivität dieser Hybrid-Kolloide kann abhängig von der Menge an Gold, mit denen sie beladen wurden, gesteuert werden. Die Hybrid-Nanopartikel können nach der Katalyse mittels einer Zentrifuge abgetrennt und wiederverwendet werden, wobei die katalytische Aktivität erhalten bleibt.Die Eigenschaften der Mikrogele können durch den Vernetzer während der Synthese eingestellt werden. Eine Reihe von PAOS-Derivaten mit Vinyl- und PEG Gruppen ("Cross-PAOS") wurde als Vernetzer zur Synthese von abbaubaren Mikrogelen mit einstellbarer Größe und thermoresponsiven Eigenschaften verwendet.Cross-PAOS wurde weiterhin in einem wässrigen Beschichtungsprozess eingesetzt, in welchem Hämatit-Nanopartikel gleichzeitig neben der Beschichtung mit Silica oberflächenfunktionalisiert wurden. Zuletzt wird die Herstellung adaptiver Hybrid-Kapseln beschrieben, deren Wände aus Mikrogel/Silica-Kompositen bestehen. Zur Herstellung der Kapseln, deren Größe, Morphologie und Schalendurchlässigkeit kontrollierbare sind, wird eine Pickering Emulsion mit einem Sol-Gel-Prozess an der Grenzfläche kombiniert. Responsive Mikrogele, welche in der Wand der Kapseln präsent sind, fungieren als Transportkanäle für unterschiedliche verkapselte Substanzen. Ebenso wurde die Herstellung temperatursensitiver Silica-Kapseln, in welchen Wachs verkapselt wurde, untersucht.